1948年底，由美国转入欧洲考察、讲学并一直做着制造原子弹之梦的曾昭抡，见事不可为，又闻国内战火正盛，决定携夫人俞大絪归国。俞大絪于1946年由任教的中央大学赴哈佛大学进修，后随曾昭抡赴欧洲访问。既然国内国际形势如此，自是不便久留国外，遂于1948年1月23日抵达香港。
抵港后，曾昭抡给仍在美国就读的弟子王瑞駪发去一函，谓“原拟即返北平。到此得悉东北华北局面异常紧张，友人坚劝勿行，乃暂时留下，再作第二步打算”。同时叮嘱王：“为弟前途计，毕业后宜设法继续留美读书或做事，四五年后再回国，如此局面方可望平定。”其间，已迁往台湾的陈诚、俞大维等人，给曾昭抡安排了—个“饲料公司”（实为核研究机构）经理的职务，并催其速赴台北就职，以便继续进行“种子计划”的研究。中共方面得此情报，加剧了对曾的“政治思想工作”，经过中共地下人员和民盟在港人员一番循循善诱开导，曾昭抡决定抛弃台湾的亲友，坚决回到大陆，投入共产党的怀抱。随着国共翻盘，江山易色，曾氏所期待的弟子王瑞駪没有步他的后尘回归大陆，而是永远留在了美国的土地上。
1949年3月19日，国内大局已定，在中共领导人周恩来秘密派人接应下，曾昭抡独身一人乘船返天津（时俞大絪母亲在港医院治病，俞服侍未归），3月27日到达北平，重返北京大学。由于曾氏自身具有的特殊分量和威望，根据中共此前的许诺，曾昭抡的脚步刚刚踏进北大之门，即被任命为化学系主任兼北大教务长、校务委员会常务委员，实际权力和地位与此前掌控清华的吴晗不相上下。
1951年，根据此前中共许诺的对胜利成果分配方案，民盟的一帮大佬如章伯钧、罗隆基、史良等辈，皆出任正部长或正部级政府高官大员。作为民盟主要成员之一的曾昭抡，被当局任命为教育部副部长兼高教司司长，这个官帽与民盟另一位重要成员吴晗出任的北京市副市长同等级别。既然胜利果实是大家共同斗出来、或打出来的，在分封加赏的台面上，也要尽可能做得公允、公平，以展掌权者的懿德嘉行，也落得个皆大欢喜。1952年11月15日，根据苏联老大哥的教育模式，政务院教育部分设出高等教育部，曾昭抡出任高教部副部长。1955年，中国科学院化学研究所筹备工作完成，曾氏兼任该所所长。此时的曾昭抡在政治上达到了一生的顶峰，生活上也是一生中最为得意的时期。
当曾昭抡实际掌控北大的1950年，夫人俞大絪已由香港返回北平，出任燕京大学西语系教授。1952年院系调整，转入北京大学西语系讲授英国文学，与她的胞姐、北大西语系教授俞大缜同台授课。1948年底，国民党政府于凄风苦雨中组织“抢救学人计划”时，俞大维特别关心在北大西语系任教的俞大缜。傅斯年曾专门致电负责抢运事宜的北大秘书长、老同事郑天挺，特别提到指挥飞机调度的俞大维甚挂念仍在北平的妹妹俞大缜，在电报中明确表示“乞兄务必问她一下，给她一个机会”，让其随机南飞。当郑天挺把电文转达后，俞大缜却谢绝了其兄的盛意，拒绝南飞，表示要留在北平等待改天换地的新时代到来。——她如愿以偿，新中国成立后得以与胞妹俞大絪在北大双双登台讲授英国文学。更令俞家姐妹感到开心和温暖的是，随着曾昭抡戴上高教部副部长的官帽，按照中国论官行赏的特色，曾昭抡、俞大絪夫妇搬入北大燕东园居住并有了一个单独的院子。因曾、俞二人是姑表亲结婚，怕生下孩子后会有遗传性残疾，故一直未生育小孩，总是两口之家。因曾氏夫妇房舍宽敞明亮，离异的俞大缜成为曾家的常客，并一度当做自己的家与曾氏夫妇共同生活。在这个流动着激情和浪漫的环境中，每于8月夏季的夜晚，天空银河闪耀，繁星点点，在院中荡漾着青春生命的草地上，大批亲朋故旧、师生好友和苏联专家前来拜访并受到热情招待，曾、俞夫妇在此度过了一段温馨难忘的岁月。其间，像南京博物院的曾昭燏一样，俞氏姐妹也受命通过广播电台向台湾喊话，对她们的哥哥、时任台湾国民党“国防部长”俞大维做“统战工作”。曾昭抡还奉命与俞大絪、俞大缜，以及俞大维的胞弟、美国艾奥瓦州立大学博士、著名植物病理学与微生物学家、中央研究院首届院士、时任北京农业大学校长的俞大绂及家人，于燕东园自家小院的草坪上，照了一张看上去很幸福美满的合影交给当局，说是通过某种渠道传到台湾俞大维手中，争取其“觉醒”和“反正”，弃蒋投共，回到人民的怀抱云云。只是这样的日子好景不长，未过几年，曾、俞夫妇就稀里糊涂地踏进了鬼门关。
1957年7月，曾昭抡因“反党反社会主义的科学纲领”的“六教授事件”被打成右派，随之撤销本兼各职，停止工作，自谋生路。与一般政客和官场的混混儿不同的是，对于曾氏来说，撤销职务对他并不是多么沉重的打击，他一生最看重的还是学术生命。在曾昭抡去世之后一些回忆和纪念文章中，多数人把曾氏描绘成一个沉默寡言的人，平时很少与人交际，只是专心治学，有时简直